碱性溶液中OER动力学分析

最新推荐文章于 2025-05-23 09:15:00 发布

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最新推荐文章于 2025-05-23 09:15:00 发布 · 6.7k 阅读

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本文详细探讨了在碱性溶液中水氧化反应（OER）的动力学，主要依据Butler-Volmer方程分析了三个关键基元反应的速率常数，并讨论了当不同步骤作为反应控制步骤时的整体反应速率。通过数学推导，阐述了在各步骤为RDS时的反应速率表达式，为理解OER过程提供了理论依据。

Bulter-Volmer 方程：

i = i c - i a = F A k 0 [c O (0, t) exp - β F ( E - E 0 ' ) R T - c R (0, t) exp ( 1 - β ) F ( E - E 0 ' ) R T]

$i=i_c-i_a=FAk^0 \left [c_O(0,t) \exp \dfrac{-\beta F(E-E^{0\prime})}{RT}- c_R(0,t) \exp \dfrac{(1-\beta)F(E-E^{0\prime})}{RT}\right]$
或者

i = i 0 [c O ( 0 , t ) c * O exp - β F ( E - E e q ) R T - c R ( 0 , t ) c * R exp ( 1 - β ) F ( E - E e q ) R T]

$i=i_0 \left [\dfrac{c_O(0,t)}{c_O^*} \exp \dfrac{-\beta F(E-E_{eq})}{RT}- \dfrac {c_R(0,t)}{c_R^*} \exp \dfrac{(1-\beta)F(E-E_{eq})}{RT}\right]$

在碱性溶液中HER可由如下三步基元反应组成
这里写图片描述
其中*代表吸附活性位，按照Bulter-Volmer方程可得各个反应的反应速率常数，

k 1 k - 1 k 2 k - 2 k 3 k - 3 k 5 k - 5 = k 01 exp ( 1 - β 1 ) F η 1 R T = k 0 - 1 exp - β 1 F η 1 R T = k 02 exp ( 1 - β 2 ) F η 2 R T = k 0 - 2 exp - β 2 F η 2 R T = k 03 exp ( 1 - β 3 ) F η 3 R T = k 0 - 3 exp - β 3 F η 3 R T = k 05

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