10、用于机器学习的原子系统体素化表示

用于机器学习的原子系统体素化表示

1. 体素化原子结构框架概述

体素化原子结构（VASt）框架是一种全面且具有高度可推广性的方法，可利用第一性原理计算来建立结构 - 属性关系。该框架有两个主要应用方向：一是以机器学习原子间势（MLIPs，即 VASt 势）的形式建立结构 - 属性关系；二是用于化合物发现的均匀化模型，以预测材料的有效物理属性。

VASt 框架的目标是在给定的结构 - 属性关系背景下，真实地表示原子结构。它旨在尽量减少非物理参数的引入，并避免在定义原子结构时使用临时特征工程。在 MLIPs 方面，通过将原子邻域表示为离散的局部微观结构函数，其值代表体素内每种化学物种的体积分数，并将此表示直接用作卷积神经网络（CNN）的输入进行隐式特征工程。在均匀化方面，则通过原子结构的电荷密度场的两点空间相关性来表示全局原子结构，使用主成分分析（PCA）将此表示投影到低维特征空间，并使用高斯过程回归（GPR）开发降阶概率模型。

2. 体素化原子结构势

• MLIPs 的重要性 ：基于机器学习的原子间势近年来备受关注，因为它们能够以接近第一性原理的精度预测原子系统的原子间力和能量，且计算成本大幅降低。在极端环境下研究复杂原子系统的物理性质时，MLIPs 尤为有价值，因为现有的经验原子间势可能失效，而新的经验势在这种恶劣条件下由于材料物理的复杂性难以开发。
• 局部原子结构表示 ：在 MLIPs 中，感兴趣原子的局部原子结构由周围原子中心坐标的相对位置和化学物种完全定义。局部状态空间是原子系统中存在的唯一化学物种的集合。局部原子结构通过一个映射来定义：