55、从头算电子结构计算基准研究与随机合金力学性能的量子力学模拟

从头算电子结构计算基准研究与随机合金力学性能的量子力学模拟

在材料科学的研究中，对于复杂分子和合金的电子结构与力学性能的精确研究至关重要。这不仅有助于我们理解材料的基本性质，还能为材料的设计和应用提供理论支持。下面将详细探讨铁卟啉分子的电子结构计算以及随机合金力学性能的量子力学模拟。

铁卟啉分子电子结构计算

研究人员采用基于密度泛函理论的从头算计算方案，对铁卟啉分子的各种结构模型进行了研究。该研究的一个重要目标是对卟啉分子的电子结构计算进行基准测试。

在计算中，使用了全势代码结合广义梯度近似（GGA）和GGA + U方法。通过这些计算，得到了自旋矩和d电子占据情况，并且与之前Johansson和Sundholm的结果进行了比较，发现结果相当吻合。

在比较GGA和GGA + U计算结果时，发现当U = 3 - 4 eV时，GGA + U方法能更好地描述这些系统的结构和电子性质。较小的模型结构能够重现较大的血红素分子的一些性质，但仍存在一些差异。

以图4为例，它比较了GGA和GGA + U（U = 4 eV）计算下的中性情况（结构(a)和(d)）。较大结构(d)中吡咯环的存在对铁原子的态密度（DOS）有影响。加入库仑相互作用参数U后，特别是对于较大的模型(d)，自旋向下通道发生了显著变化，但这在预测的磁矩中并未体现。虽然GGA + U计算下两个分子的DOS有一些相似之处，但GGA计算的DOS差异更为明显。就磁矩而言，小分子(a)能较好地代表血红素分子(d)，但仍存在一些差异。

以下是相关的一些参数和计算方法：
- 体积和弹性失配参数 ：
- 对于伪二元合金A₁₋ₑBₑ