17、基于机器学习的静态和动态电子结构替代建模工作流

基于机器学习的静态和动态电子结构替代建模工作流

在电子结构计算领域，机器学习正发挥着越来越重要的作用。通过学习携带电子结构信息的物理量，可以显著提升基于机器学习的电子结构工作流的性能。本文将深入探讨基于局部态密度（LDOS）的机器学习工作流，包括其理论基础和实际应用。

1. 局部态密度（LDOS）作为目标物理量的潜力

在构建基于机器学习的电子结构工作流时，寻找合适的目标物理量是关键。尽管已经有一些基于电子结构量构建密度泛函理论替代工作流的先驱性工作，但能够捕捉一系列电子结构可观测量的机器学习框架仍在研究中。局部态密度（LDOS）因其独特的性质，成为了这类工作流的一个有潜力的通用目标。

LDOS 能够表征空间离散点周围的能谱，基于它构建的模型原则上与系统大小无关，并且可以用于评估重要的感兴趣物理量。因此，LDOS 已被研究用作替代模型的基础。

2. 理论基础

2.1 密度泛函理论替代模型的障碍

构建密度泛函理论替代模型的主要障碍在于，Kohn - Sham 总自由能泛函只是隐式地依赖于电子密度。动能 $T_S[n]$ 和电子熵 $S_S[n]$ 分别是 Kohn - Sham 波函数和能量本征值的显式泛函。虽然这并不违反密度泛函理论的基本概念，即任何系统仅由其（基态）密度决定，但这使得机器学习应用的开发变得复杂，因为仅仅近似电子密度是不够的。

2.2 LDOS 的定义和作用

LDOS 通过 Kohn - Sham 波函数和本征值定义为：
[d(\epsilon, \mathbf{r}) = \sum_{j} |\phi_j(\mathbf{r})|^2 \del