青岛科技大学最新NP：DHHB钝化助力钙钛矿电池通过ISOS标准下的高效稳定测试

钙钛矿太阳能电池因其优异的光电特性、溶液可加工性及低制造成本而备受关注，但其在光照、湿度、热量等环境应力下的电池退化问题严重制约了其商业化进程。美能大平台钙钛矿电池PL测试仪通过无接触式测试，监测各个工艺段中的异常，了解单节叠层钙钛矿电池的缺陷分布信息。

本文提出了一种针对钙钛矿电池埋入界面的构象工程策略，通过从1,1 - 二苯乙烯（DPE）逐步演变为 1 - 辛基 - 2-（1 - 苯基乙烯基）苯（OPVB）和二乙氨基羟基苯甲酰基己基苯甲酸酯（DHHB），实现了对添加剂功能的系统优化，包括紫外屏蔽、应力调控和化学钝化。研究通过原位表征技术揭示了在光暗循环过程中，动态界面应力调控对提升电池稳定性的关键作用。

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多功能分子设计与构象工程

a. DPE、OPVB和DHHB的分子结构及功能演化示意图。b. 通过玻璃膨胀仪测量的DPE和OPVB的热膨胀系数。c. DHHB的晶面间距与温度的关系，据此可计算其CTE。d. DPE、OPVB、DHHB和钙钛矿薄膜的CTE对比。e. 电池性能与机械弯曲循环次数之间的相关性。f. 通过掠入射X射线衍射测量的埋入界面处晶面间距的演变。g-i. DPE修饰 (g)、OPVB修饰 (h) 和 DHHB修饰 (i) 的薄膜的归一化光致发光光谱随厚度的变化。

本研究筛选了三种分子：DPE、OPVB和DHHB。DPE具有刚性共轭骨架，可有效吸收紫外光；通过在DPE骨架中引入柔性辛基链，构建了具有构象自由度的OPVB，使其具备通过热膨胀调节应力的能力；进一步引入羟基和羰基官能团，得到DHHB，使其兼具紫外屏蔽、应力调控和缺陷钝化三种功能。

通过对比不同分子修饰电池的性能，研究发现仅具有紫外吸收功能的DPE对效率提升有限，而OPVB和DHHB修饰的电池在开路电压、填充因子和最终效率方面均有显著提升。DHHB修饰的最佳电池实现了26.47%的光电转换效率，并在20.5 cm²活性面积的组件中达到22.67%，显示出良好的可扩展性。

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应力调控机制与界面优化

a, b. 参比、DPE、OPVB和DHHB修饰的钙钛矿薄膜在埋入界面处的Pb 4f (a) 和 I 3d (b) 的XPS谱图，其中灰色虚线标示了参比钙钛矿薄膜的峰位。c. 参比、DPE、OPVB和DHHB修饰的钙钛矿薄膜在埋入界面处的XRD图谱。d. 通过XPS分析得到的参比和DPE/OPVB/DHHB修饰的钙钛矿薄膜在埋入界面处的I/Pb比值和Pb⁰/(Pb⁰ + Pb²⁺)比值。e. 通过XRD分析得到的参比和DPE、OPVB、DHHB修饰的钙钛矿薄膜在埋入界面处的PbI₂/(001)峰强度比和(001)峰的半高宽值。f-i. 参比 (f)、DPE修饰 (g)、OPVB修饰 (h) 和 DHHB修饰 (i) 的钙钛矿薄膜在埋入界面处的PL mapping图。

通过热膨胀系数测量，发现OPVB和DHHB的CTE分别为8.46×10⁻⁵ K⁻¹和9.18×10⁻⁵ K⁻¹，远高于钙钛矿本身的4.60×10⁻⁵ K⁻¹，表明其能在温度变化时通过自身膨胀缓解界面应力。XRD和PL光谱分析表明，未退火钙钛矿膜存在约46 MPa的拉伸应力，而OPVB和DHHB修饰后，埋入界面处的拉伸应力转变为轻微压应力，有利于提升相稳定性和电池性能。

二维PL mapping显示，OPVB和DHHB修饰的薄膜在埋入界面处荧光强度更高且分布更均匀，DHHB因具备化学钝化能力，表现出最强的PL强度。通过PLQY测试进一步区分了应力调控和化学钝化的贡献：在无应力影响的玻璃/钙钛矿结构中，DHHB显著提升PLQY，表明其优异的钝化效果；而在玻璃/SnO₂/钙钛矿结构中，OPVB通过应力调控也显著提升了PLQY。

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光伏性能与稳定性评估

a. DHHB修饰的钙钛矿薄膜的截面SEM图像。比例尺：1 μm。b. 性能最佳电池的J-V曲线（反向扫描）。插图：DHHB修饰钙钛矿电池的稳态功率输出曲线。c. DHHB修饰钙钛矿电池的EQE光谱及其一阶导数曲线。d. 参比、DPE、OPVB和DHHB修饰钙钛矿电池的电压损失对比。S–Q代表Shockley–Queisser极限。e. DHHB修饰钙钛矿组件的J-V曲线。f. 参比、DPE、OPVB和DHHB修饰钙钛矿电池的离子迁移活化能统计对比。g-i. DPE修饰 (g)、OPVB修饰 (h) 和 DHHB修饰 (i) 的宽禁带（1.67 eV）钙钛矿电池在连续光照下的PL光谱。j. 遵循ISOS-L-II协议的参比、DPE、OPVB和DHHB修饰钙钛矿电池在最大功率点跟踪下的连续光照稳定性。k. 遵循ISOS-LC-1协议的参比、DPE、OPVB和DHHB修饰钙钛矿电池的昼夜循环稳定性。

在n-i-p结构中，OPVB通过应力调控提升了VOC和FF，而DHHB进一步通过协同作用将电压损失降至68 mV，显著抑制了非辐射复合。离子迁移激活能测试表明，DHHB修饰的电池Ea最高（0.342 eV），说明其能有效抑制离子迁移。

在宽禁带钙钛矿电池中，DHHB修饰的电池在45分钟光照后相分离抑制效果最佳，相对参比电池提升达75.6%。稳定性测试显示，DHHB修饰的电池在ISOS-L-II连续光照下经过1,132小时仍保持96.2%的初始效率，T₉₀寿命达3,434小时；在ISOS-LC-1光暗循环测试中，经过348小时仍保持88.8%的效率，T₈₀寿命超过630小时。

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光暗循环下的电池稳定性机制

a. 参比钙钛矿在埋入界面处各状态下的应力变化。b. 钙钛矿埋入界面在各状态下晶格状态变化的示意图。红色虚线圆圈表示钙钛矿晶体结构中产生的缺陷，包括离子空位缺陷、离子反位缺陷等。c-f. 参比钙钛矿埋入界面在初始暗态 (c)、首次光照 (d)、转入暗条件 (e) 和再次光照 (f) 条件下的PL mapping图。统计PL强度标尺范围为500至2,500。g. DHHB修饰钙钛矿在埋入界面处各状态下的应力变化。h. DHHB修饰钙钛矿埋入界面在各状态下晶格状态变化的示意图。i-l. DHHB修饰钙钛矿埋入界面在初始暗态 (i)首次光照 (j)转入暗条件 (k) 和再次光照 (l) 条件下的PL mapping图。

在模拟实际昼夜温度循环的条件下，参比电池在光照时部分释放初始拉伸应力，但在冷却过程中应力加剧并诱发缺陷形成。随着循环次数增加，晶格释放应变能力下降，缺陷累积导致性能衰减。而DHHB修饰的电池在整个光暗循环中保持规律的应力变化和稳定的光学性能，PL mapping显示其荧光强度高且分布均匀，表明其具备优异的循环稳定性。

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本研究通过逐步分子设计构建了具有紫外屏蔽、应力调控和化学钝化三重功能的DHHB分子，系统解耦了各功能对电池性能与稳定性的贡献。DHHB修饰的电池在小面积和组件中分别实现了26.47%和22.67%的高效率，并在连续光照和光暗循环测试中表现出卓越的稳定性。该研究为钙钛矿光伏电池的商业化提供了一种创新的多功能分子工程范式。

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大平台钙钛矿电池PL测试仪

大平台钙钛矿电池PL测试仪

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美能大平台钙钛矿电池PL测试仪采用无接触式测试方式，可实时监测钙钛矿电池各工艺段中的薄膜质量异常，精准定位单结及叠层电池中的缺陷分布。

原文参考：In situ dynamic regulation of strain at the buried interface of stable perovskite solar cells