26、弯曲磁性结构的成像技术

弯曲磁性结构的成像技术

1. 引言

在磁性材料研究中，对弯曲磁性结构的成像至关重要。不同的成像技术为我们揭示了磁性材料在微观和纳米尺度下的结构和动态特性。本文将介绍几种用于弯曲磁性结构成像的技术，包括磁光成像和X射线显微镜技术。

2. 磁光成像技术

2.1 垂直单轴各向异性薄膜的磁光成像

具有垂直单轴各向异性的薄膜在零场下具有窄且等间距的上下磁化带畴，这些带畴会受到样品杂散场的影响。通过在低分辨率条件下对修改后的带畴进行成像，可以获得平均极法拉第对比度。

对于磁性微丝，由于分辨率的原因，垂直磁光成像滤波器（MOIF）难以应用。不过，对于具有径向磁畴的微丝，该技术效果较好，因为表面产生的杂散场在石榴石所在空间足够强。而对于周向或螺旋畴，磁通量保留在丝内，无微丝磁极，无法进行MOIF成像。但沿丝轴的人工浅表面划痕会导致磁极形成，从而产生MOIF对比度。然而，基于MOIF的方法不能用于玻璃涂层微丝，因为涂层会使MOIF与微丝保持一定距离，阻碍杂散场的检测。

2.2 基于激光的磁光克尔效应磁力测量

除了宽场克尔显微镜，基于激光的磁光克尔效应磁力测量也可应用于弯曲结构。它是进行局部磁力测量、畴壁定位和壁动力学研究的有效工具。

3. X射线显微镜技术

3.1 X射线的特性

X射线是电磁波谱中超出紫外线范围的部分，波长比用于磁光显微镜的光学波长短，光子能量更高。软X射线能量在约200eV至2keV之间，硬X射线能量高于2keV。根据光子能量E和波长λ的关系E(keV) = 1.24 / λ(nm)，X射线的波长处于纳米甚至原子尺度，这使得我们能够研究材料的纳米和原子结构。

3.2 X射线显微镜的发展

尽管X射线在1896年就被发现，但直到20世纪80年代中期，随着纳米光刻技术的出现，用于制造菲涅尔波带片光学元件，X射线显微镜才得以发展。高亮度X射线源（如同步辐射设施）的出现进一步推动了这些工具的应用。

3.3 基于偏振X射线的磁性畴成像技术

在20世纪90年代初至中期，出现了两种利用X射线磁性圆二色性（XMCD）或线性二色性（XMLD）效应作为磁性对比度机制的实空间成像技术：X射线光电子发射显微镜（X - PEEM）和磁性全场透射X射线显微镜（MTXM）。此外，还开发了逐点扫描的透射X射线显微镜（STXM），它在时间分辨X射线显微镜研究自旋动力学方面表现出色。

3.3.1 X - PEEM

• 原理 ：X - PEEM是一种高度表面敏感的全场成像技术，利用阴极透镜对样品表面发射的光电子进行成像。探测深度取决于光电子的逃逸深度，范围为1 - 10nm。大多数X - PEEM具有能量过滤器，可限制光电子的动能和带宽，减少色差并允许在光发射峰上成像。X射线束通常以74°的低入射角照射样品表面，使仪器主要对平面内磁化分量敏感。
• 优点 ：该技术的主要优点是通用性强，对样品制备要求相对较低。样品表面必须导电，但不需要像（磁性）TXM、STXM或LTEM那样具有X射线透明度。
• 局限性 ：直接成像三维结构时只能探测样品的顶层，弯曲表面可能导致图像伪影。凸曲率会使电子轨迹发散，导致图像放大；凹表面则会使图像缩小。此外，电子光学系统的接受角也限制了弯曲表面的成像。
• Shadow - XMCD - PEEM ：由于X射线束的浅入射角，三维结构会在支撑表面上投下阴影。如果三维结构的几何路径短于X射线消光深度，透射的X射线会在阴影中产生磁信号，提供体积磁化信息。这种技术提供了同时获取同一结构表面和体积信息的独特组合，在74°入射角下，阴影沿X射线入射方向拉伸3.5倍，有效提高了该轴的仪器分辨率。

以下是X - PEEM相关特性的表格总结：
|特性|详情|
| ---- | ---- |
|探测深度|1 - 10nm|
|入射角|74°|
|主要敏感分量|平面内磁化分量|
|优点|通用性强，样品制备要求低|
|局限性|只能探测顶层，弯曲表面有伪影|

mermaid图展示X - PEEM成像过程：

graph LR
    A[X射线束] --> B[照射样品表面]
    B --> C[激发光电子]
    C --> D[阴极透镜成像]
    D --> E[获取图像]

3.3.2 MTXM/STXM

• MTXM ：磁性全场软X射线透射显微镜（MTXM）的光学设置类似于光学显微镜，包括光源、聚光镜、物镜和二维光子探测器。圆偏振X射线通过聚光镜波带片（CZP）提供空心锥照明，波长可通过调整CZP - 样品距离进行调谐。下游的微区板（MZP）形成磁畴的X射线图像，由CCD设备记录。目前最先进的MZP提供约20 - 30nm的空间分辨率，与X - PEEM相似。作为仅基于光子的概念，MTXM可以在不同的外部磁场中进行。
• STXM ：扫描透射X射线显微镜（STXM）使用MZP作为聚焦光学元件，在样品上游提供衍射受限的X射线点，然后对样品进行光栅扫描以创建图像。STXM的串行数据采集方案比MTXM的并行数据采集慢，特别是在进行断层数据集采集时，但在灵活检测点状X射线相互作用方面具有优势。

为了成像弯曲磁性结构，MTXM的概念是记录一系列单独的投影图像，然后重建完整的三维自旋纹理。例如，在研究卷曲磁性多层纳米管时，MTXM显示了曲率对磁畴模式的影响。

以下是MTXM和STXM的对比表格：
|特性|MTXM|STXM|
| ---- | ---- | ---- |
|成像方式|全场成像|逐点扫描成像|
|数据采集速度|并行采集，较快|串行采集，较慢|
|空间分辨率|约20 - 30nm|与MTXM相似|
|优势|可在不同外部磁场中进行|灵活检测点状X射线相互作用|

mermaid图展示MTXM成像流程：

graph LR
    A[X射线源] --> B[聚光镜波带片（CZP）]
    B --> C[空心锥照明样品]
    C --> D[微区板（MZP）成像]
    D --> E[CCD记录图像]

3.3.3 X射线散射-based显微镜技术

无透镜成像技术的兴起

传统X射线显微镜受限于高效、衍射受限的X射线光学元件的实现，无法达到X射线波长所预期的衍射极限分辨率。近年来，无透镜成像技术成为充分利用X射线波长并实现衍射极限X射线显微镜的替代途径。这些相干衍射成像技术不仅不受X射线光学元件的限制，还能通过利用X射线束的相干性，获取物体透射的完整复传输函数，从而获得透射束的振幅（强度）和相位信息。

全息术

• 原理 ：全息术是一种利用X射线同步辐射源相干性的无透镜成像技术。它通过记录散射图案，将样品散射的光束与参考源发出的光束干涉，从而恢复物体的复传输场（图6.8a）。与基于扫描的技术（如STXM和叠层成像）不同，全息术可以在不移动样品的情况下，原则上通过获取单个散射图案来成像磁性配置，实现“单次成像”。
• 应用 ：自首次展示磁性结构的X射线全息术以来，该技术已成功应用于使用同步辐射和X射线自由电子激光的时间分辨测量，为研究拓扑非平凡纹理（如涡旋和斯格明子）、面外磁化帽结构及其阵列的动力学，以及光退磁的基础物理提供了见解。
• 优势与挑战 ：全息术在应用于曲线或三维磁性系统时具有许多相关应用。它可以通过传播相位来成像样品内的多个层，并通过在不同倾斜角度下成像样品来获取结构的三维信息。然而，多年来，全息术的空间分辨率受限于参考源的大小（通常为50 - 100nm）和探测器的数值孔径。最近，通过使用复杂形状的参考源、相位恢复算法和后处理技术，已经取得了克服这些限制的进展。尽管空间分辨率有限，但全息“单次成像”是结合空间和时间分辨率实验的首选技术。

叠层成像

• 原理 ：叠层成像通过测量样品上多个重叠照明位置的相干衍射图案，并使用专用的重建算法来恢复其复传输函数（图6.8c）。与STXM不同，叠层成像的光束大小并不决定可实现的空间分辨率，而是由样品的散射和探测器的数值孔径决定图像中可分辨的最小特征。通常，使用比空间分辨率大几个数量级的光束尺寸和几百纳米的扫描步长，可以在比STXM短得多的时间内重建样品的大面积图像。
• 分辨率 ：叠层成像在硬X射线（三维14nm）和软X射线（二维5nm）领域为非磁性样品提供了迄今为止最好的空间分辨率。对于磁性样品，由于磁性对比度通常比电子对比度弱，特别是在硬X射线领域，空间分辨率较低（45nm）。在软X射线领域，已证明对磁畴成像的空间分辨率为12nm。随着下一代同步辐射光源提供更相干的光子通量和探测器技术的发展，预计实验中实现的分辨率与衍射极限分辨率之间的差距将减小。
• 应用 ：叠层成像的高空间分辨率成像已应用于许多磁性系统，包括斯格明子、蠕虫畴和趋磁细菌的成像。结合高灵敏度和在交换长度量级的长度尺度上成像的能力，X射线叠层成像是各种磁性系统的理想技术。
• 3D成像 ：叠层成像可以通过与3D成像几何结构结合，轻松用于成像3D物体。在硬X射线领域，已率先采用这种方法，利用X射线的较高穿透深度研究微米级系统。对于磁性样品，需要收集两个具有不同样品相对于断层旋转轴取向的断层数据集，以正确重建3D样品的磁性配置。硬X射线磁性断层成像已用于绘制钆钴柱的三维配置，揭示了包括涡旋、反涡旋和布洛赫点奇点在内的纹理和拓扑缺陷的3D网络。最近，在软X射线领域也实现了叠层磁性断层成像，能够以约10nm的空间分辨率绘制受挫超晶格的磁性配置。

磁性层造影术

• 原理 ：为了研究三维磁性系统的动力学，特别是对于可以图案化电接触的平面扩展样品，开发了一种新的3D成像技术——磁性层造影术。在层造影术中，旋转轴不再垂直于X射线束，而是与X射线束成一定角度α（图6.9f）。
• 优势 ：层造影术几何结构具有两个主要优点。首先，通过一个旋转轴可以探测磁化的所有三个分量，使测量更简单；其次，可以测量扩展的平面样品，为图案化电接触或波导以电激发磁性样品提供了可能。
• 应用 ：首次泵浦 - 探测磁性层造影术的演示中，使用硬X射线对微米厚的钆钴盘的磁化动力学进行了三维成像，实现了50nm的横向空间分辨率和由同步辐射时间结构定义的70ps的时间分辨率。这使得能够跟踪埋藏拓扑结构（如涡旋畴壁）的动力学，并绘制整个系统中磁化的相干旋转模式。此后，层造影术也应用于软X射线领域，利用STXM作为成像技术，首次绘制了目标斯格明子的3D纹理。

以下是全息术和叠层成像的对比表格：
|特性|全息术|叠层成像|
| ---- | ---- | ---- |
|成像原理|记录散射图案，干涉恢复复传输场|测量重叠照明位置的衍射图案，重建复传输函数|
|空间分辨率|受参考源大小和探测器数值孔径限制，近期有改进|硬X射线三维14nm，软X射线二维5nm（非磁性），磁性样品分辨率因对比度而异|
|成像特点|可单次成像，适合结合时空分辨率实验|扫描成像，光束大小不决定分辨率，可快速重建大面积图像|
|3D成像|通过倾斜样品获取三维信息|结合3D成像几何结构，磁性样品需两个不同取向断层数据集|

mermaid图展示叠层成像流程：

graph LR
    A[X射线源] --> B[照明样品多个位置]
    B --> C[测量相干衍射图案]
    C --> D[重建算法恢复复传输函数]
    D --> E[获得成像结果]

综上所述，各种X射线显微镜技术为研究弯曲磁性结构提供了丰富的工具。从表面敏感的X - PEEM到能够提供体积信息的Shadow - XMCD - PEEM，再到基于无透镜成像的全息术和叠层成像，以及适用于动力学研究的磁性层造影术，这些技术各自具有独特的优势和适用范围。随着技术的不断发展，我们有望在纳米和原子尺度上更深入地理解磁性材料的结构和动力学，为磁性材料的应用和开发提供更坚实的基础。未来，这些技术的进一步改进和创新将继续推动磁性研究领域的发展。