23、飞秒时间尺度上相干电子激发的超快切换：反应控制的巨大潜力

飞秒时间尺度上相干电子激发的超快切换：反应控制的巨大潜力

1. 引言

随着飞秒激光脉冲的出现，光与分子动力学相互作用的时间维度变得至关重要，并且可以通过实验进行研究。飞秒化学的魅力在于我们能够观察和操纵超快过程。整形飞秒光学激光脉冲是在量子水平上对分子动力学进行微观控制的合适工具。

量子控制的原理是通过设计脉冲形状，引导量子系统从初始状态 $|i\rangle$ 到达不同的最终状态 $|f\rangle$。量子控制应用的重要要求包括：
- 能够针对不同的目标状态，即在众多最终状态中具有可调性。
- 确保只有一个最终状态被占据，即在最终状态中具有高选择性。

脉冲整形技术与闭环自适应反馈学习算法相结合，几乎可以优化任何可想象的可观测值。然而，从这种方法获得的电场中并不总是能够推断出潜在的物理机制。因此，需要弥合高效的“黑箱”闭环最优控制方法与对物理过程（特别是在强激光场中）的详细理解之间的差距。

为了研究强场量子控制的物理机制，我们将飞秒激光技术与原子/分子束技术以及光电子/离子检测技术相结合，使用特征明确的整形脉冲对简单系统进行研究。

在强场中，共振控制场景具有重要意义。通过中间共振态 $|r\rangle$ 可以实现多光子过程的量子控制。强激光场会使共振态分裂为两个所谓的“缀饰态”，其能量分裂量级为 $\hbar\Omega$（其中 $\Omega$ 为拉比频率）。通过操纵缀饰态的能量和布居，可以在不同的最终电子态之间进行切换。合适的驱动激光场相位整形可以实现缀饰态的选择性布居（SPODS）。

2. 实验

共振强场控制的实验实现步骤如下：
1. 脉冲