MS_YangZhanZhang的博客

这些结果表明，引入配位P的Co-PxN4-x-C单原子催化剂具有良好的电催化性能和稳定性，为其在能源转化和储存领域的应用提供了重要的实验基础。在碳载体SACs中，功能化碳材料（如石墨烯、碳纳米管等）被用作支撑材料，同时通过异原子（如N、S、P等）进行修饰，从而为金属单原子提供稳定的锚定位点，并调控其电子结构，从而实现优异的催化性能。特别地，在引入磷（P）这样的异原子时，由于碳前体的低热稳定性，催化剂结构的坍塌成为一个严重的问题，难以实现异原子的精确排列和调控。为了解决这些挑战，近日，

此外，与PtSA-Co(OH)2和PtSA-Co相比，PtSA-Co@Co-Co(OH)2的Tafel斜率更小，为43.03 mV dec-1，验证了PtSA-Co@Co-Co(OH)2在碱性HER中的典型Volmer-heyrovsky机制，与上述理论模拟结果保持一致。PtSA-Co@Co-Co(OH)2的Pt 4f光谱与Pt/C和PtSA-Co(OH)2相比，出现了一定的负位移，说明引入金属Co相后，电子从Co向Pt转移，表明PtSA-Co@Co-Co(OH)2中Pt原子具有较高的电子密度。

本研究报道了一种通用的合成方法，用于制备超高金属密度氮-碳（UHDM-N-C）SACs（UHDM-N-C SACs）。该方法通过金属硫化物介导的原子捕获过程，实现了过渡金属、稀土金属和贵金属的17种SACs的金属负载量超过20 wt%，其中Cu、Dy和Pt的负载量分别达到26.9 wt%、31.2 wt%和33.4 wt%。通过原位X射线衍射和透射电子显微镜以及分子理论模拟，揭示了纳米粒子到单原子转变的动态过程，包括金属硫化物的热驱动分解以及释放的金属原子被捕获形成热力学稳定的M-N-C单元。

为了探索该催化剂在实际应用中的可能性，将其应用于Zn-NO3-电池(图4a)，因此，采用改进的H型电解槽制备了Zn-NO3-电池，其中碳纸(CP)负载的NSC和Fe1/NSC作为阴极。在所制备的多种一元M1/NSC催化剂(M可以是Fe、Co、Ni、V、Cr、Mn、Mo、Pd、W、Re、Ir、Pt或Bi)中，Fe1/NSC电催化硝酸盐还原为NH3的性能优异，NH3法拉第效率高达86.6%，NH3产率高达1.50 mg h-1 mgcat.-1(在-0.6 V下)。

当Au-Hδ−物种攻击甲基儿茶酚中Caromatic-OH的Caromatic位点时，Caromatic-OH键断裂形成甲基苯酚，*OH占据Nb4c位点，该过程的放热强度为0.55 eV，势垒为1.07 eV，在热力学和动力学上都是可行的。在Au@Nb-O催化剂上的氢辅助（Auδ+-Hδ−）脱羟基过程需要克服高达1.70 eV的激活势垒和0.38 eV的吸热，在热力学和动力学上都是不利的。此外，作者对这三种Au SACs进行了微动力学计算，发现在这些步骤中，第一个H攻击是不可逆的，表明这是关键的限速步骤。