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MS_YangZhanZhang
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化学所韩布兴院士&孙晓甫,JACS
在此,研究人员开发了一种满足电催化CO转化为乙酸盐所需的适当位点距离和配位环境的Cu原子系综,它显示出出色的整体性能,乙酸盐法拉第效率为70.2%,局部电流密度为225 mA cm–2,形成速率为2.1 mmol h–1 cm–2;此外,还可以获得91%的单次CO转化率和显著的稳定性。详细的实验和理论研究证实了Cu原子系综在优化C-C偶联、稳定关键烯酮中间体(*CCO)和抑制*HOCCOH中间体方面的重要优势,这可以将CO还原路径从常规金属Cu位点的乙醇/乙烯转移到Cu原子系综上的乙酸。原创 2024-12-19 23:30:00 · 289 阅读 · 0 评论 -
桃李满天下,培育「杰青/优青/长江」超15人,发表Angew
在研究的电位内,Pt subNWs的质量活度是Pt/C的80倍以上,是Pt NWs和Pt NW束的6倍。此外,将所制备的Pt subNWs作为电催化剂用于直接甲酸燃料电池(DFAFCs),Pt subNWs表现出优异的电催化活性和对甲酸氧化(FAO)的长期稳定性,优于已报道的所有贵金属基电催化剂。FTIR光谱显示,Pt subNWs中对应胺类的有机峰消失。随后,作者使用表面异化策略,表面结合的DMA的溶解导致配体连接的Pt原子的去除,减少了NWs的直径,并在Pt subNWs周围形成了非晶状的壳层。原创 2024-12-19 22:30:00 · 759 阅读 · 0 评论 -
新型催化剂,博毕5年即C9独立PI,联合深大,新发Nature子刊
2006年本科毕业于华中科技大学,2009年在中国科学院宁波材料技术与工程研究所获硕士学位,2013年在丹麦科技大学获得博士学位,随后留校从事博士后研究,2015年加入深圳大学。研究人员开发了一种新型的NiWIrOx电催化剂,在10 mA cm-2的OER条件下仅需180 mV的过电位,且能在1.8 V下维持约300 h的稳定性,电流密度达到300 mA cm-2。此外,W-O在NiIrOx中的相选择性插入通过W-O-Ir桥接基序实现电荷平衡,通过调节Ir-O共价有效抵消晶格氧损失。为论文共同第一作者,原创 2024-12-17 23:30:00 · 903 阅读 · 0 评论 -
他,回国即博导/独立PI、「国家高层次人才」,最新JACS
Co DAC上*OOH中间体的O-O键长(1.51 Å)比Co SAC上的O-O键长(1.44 Å),*OOH在Co DAC上的双齿吸附对提高ORR性能至关重要,打破了传统的结垢关系。而Co DAC上的ΔG*OOH明显偏离了该趋势,ΔG*OOH = ΔG*OH + 2.73 eV,表明Co DAC对*OOH的吸附更强,而*OH的吸附变化很小,有效地打破了*OOH和*OH之间传统的结垢关系。在碱性条件下,所得的Co DAC对4-电子氧还原反应(ORR)表现出优异的活性,达到创纪录的0.972 V的半波电位(原创 2024-12-16 23:30:00 · 1331 阅读 · 0 评论 -
浙江大学单冰,新发Angew
采用PANI和PEDOT的ME-Cu电极催化NO3RR的产物分布显示,与PANI相比,采用PEDOT的电极对NH3的催化选择性降低了50%,说明PANI主要是对反应中间体的质子化反应过程产生影响,而不是对电子转移过程产生影响(图3a)。另一方面,在pH高于4.5时的电解液中,NH3的选择性明显下降(图3c),这是因为PANI在pH低于4.5时才能发生质子化,从而促进NO3RR中的质子转移过程(图3d)。然而,在-0.50 V vs RHE条件下,由于竞争性析氢反应,ME-Cu的FE(NH3)下降至87%。原创 2024-12-16 21:30:00 · 1478 阅读 · 0 评论 -
他,手握多篇Nature/Science,计算领域大神,新发JACS
图中展示了CF的脱氟步骤,发现该过程的自由能能垒仅为0.58 eV,大大低于初始C-F键断裂的能垒。通过受限分子动力学模拟(cAIMD),研究发现C-F键的断裂是整个分解过程的速率控制步骤,而表面羟基和水分子的存在显著降低了这一步骤的能垒。综合来看,图4揭示了γ-Al2O3作为CF4分解催化剂的卓越性能,以及其独特的催化作用机制,为下一代高效环保催化剂的开发提供了重要启示。通过AIMD模拟,研究显示在反应初期,CF4分解产生的CF3快速吸附在γ-Al2O3表面的氧位点,同时释放的氟原子结合到三配位铝位点。原创 2024-12-16 20:30:00 · 1963 阅读 · 0 评论 -
他,中科院院士,24博士毕业,29正教授,47当选院士,最新JACS
综上,这项研究成功开发了一种Ru催化的融合杂环化合物的碳环选择性加氢方法,使用手性螺酮基二膦(SKP)的Ru配合物作为催化剂,实现了对喹啉、异喹啉、喹喔啉等稠合。该研究不仅在合成化学、药物合成和材料科学领域具有重要意义,而且为构建部分还原的杂环化合物提供了一种新的、环境友好的合成工具,具有广泛的应用前景。-杂芳烃(喹啉、异喹啉、喹喔啉等)进行碳环选择性加氢,得到相应的5, 6, 7, 8-四氢产物,并具有高化学选择性。-杂芳烃的高效、高选择性加氢,得到了相应的5, 6, 7, 8-四氢产物。原创 2024-12-13 20:00:00 · 486 阅读 · 0 评论 -
“世界最壕大学”独立PI,联合中科院高能所,新发Nature子刊
一系列光谱表征和密度泛函理论(DFT)计算证实,在Co3O4晶格中掺入原子尺寸大于Co的Ru单原子,触发了Co-O晶格的局域应变压缩和晶格畸变。因此,在电流密度为30 mA cm-2的情况下,Ru-Co3O4在连续运行400小时后的活性损失可忽略不计,而Co3O4催化剂在10 mA cm-2下只能稳定运行不到20小时。,中国科学院高能物理研究所研究员。总的来说,该项工作强调了局部压缩应变对提高结构和电催化稳定性的重要贡献,这种操纵材料中局部应变结构的策略为设计和制备稳定的酸性OER催化剂提供了重要指导。原创 2024-12-12 22:30:00 · 730 阅读 · 0 评论 -
强强联手,厦大「国家杰青」/「国家优青」,发Nature子刊
同时,在Cu2O-Cu0催化剂上加入适当分压的H2O可以抑制H2析出,并且提高电流密度和C2+的法拉第效率。总的来说,这项工作不仅提供了阴极催化剂在H2O处理中促进CO2RR向C2+化合物转化的关键作用的认识,而且为在安培电流密度下CO2RR过程中Cu+的共存提供了光谱学证据,也为Cu+活化H2O促进C-C偶联的独特功能提供了证据。具体而言,在纯Cu0催化剂上,几乎没有观察到H2O对C2+生成的促进作用,而由Cu2O和Cu0结构域组成的Cu2O-Cu0纳米复合材料,表现出显著的共供H2O促进作用。原创 2024-12-12 21:30:00 · 268 阅读 · 0 评论 -
石大Nature子刊: 光催化
具体而言,Ce (4f,5d)-O 2p的强杂化轨道与掺杂诱导的拉伸应变效应结合起来,可以钝化Ce-O-Zn中的O原子并激活相邻Zn-O-Zn构型中的O原子。因此,不对称的OL单元很大程度上有利于*CH3和*H2O的释放,这加强了*CH3向Au位点的运输以进行C-C偶联,并加速了载体上*H物种的去除。根据原位表征和理论分析结果,Ce掺杂剂不仅可以抑制光生载流子的复合以产生更多的O−物种用于CH4的活化,而且可以通过调节所涉及的M-O键的强度来实现Zn-O-Zn-O-Ce构型中OL位点的电子不对称。原创 2024-12-12 20:30:00 · 513 阅读 · 0 评论 -
新方法,他,「七院院士」,18天拿下一篇Angew,构筑异质界面
此外,RH-Ni9S8/RuS2的Tafel斜率为47 mV dec-1,与Pt/C(31 mV dec-1)接近,显著低于Ni9S8/RuS2(111 mV dec-1)、RuS2(86 mV dec-1)和Ni9S8(142 mV dec-1),表明具有丰富异质界面的电极反应动力学得到增强(图4c)。相比之下,传统的合成Ni9S8/RuS2纳米阵列(称为Ni9S8/RuS2)的方法涉及两个独立的步骤,包括Ni9S8纳米阵列的初始构建,然后是RuS2的沉积,这导致异质界面集成较差(图1b)。原创 2024-12-11 20:30:00 · 679 阅读 · 0 评论 -
强强联手,同济「国家优青」,联合“纳米化学之父”Nature子刊
综上,该论文研究了在氮化钛(TiNxOy)构建的表面受阻Lewis对(SFLPs),通过与纳米级的铂(Pt)共催化剂结合,实现了气相光辅助非均相逆水煤气变换反应。研究结果表明,这种Ti-NH2•••Ti(L) SFLPs具有优异的CO2吸附和活化能力,能够显著提高光驱动的逆水煤气变换反应的性能。该研究证明了金属(氧)氮化物SFLPs在光催化CO2转化中的潜力,这一发现不仅为设计新型光催化剂提供了新的思路,而且对于实现可持续的CO2转化和利用、减少温室气体排放具有重要意义。为论文共同通讯作者。原创 2024-12-10 21:30:00 · 323 阅读 · 0 评论 -
36岁成为「长江学者」,联手「国家杰青」,新发Angew
更有趣的是,在传质控制区,2D介孔Ni-N-C在-1.4 V时表现出最高的jCO为50.2 mA cm-2,分别比3D介孔Ni-N-C和2D微孔Ni-N-C高5倍和3.5倍(图3b)。如图5a所示,二维介孔Ni-N-C中R-SO3-的覆盖率高于三维介孔Ni-N-C和二维微孔Ni-N-C,验证了二维介孔Ni-N-C中的离子层更薄。在-0.9 V下,2D介孔Ni-N-C的jCO达到300 mA cm-2左右,分别是无液相产物的3D介孔Ni-N-C和2D微孔Ni-N-C的1.7倍和5倍(图3D)。原创 2024-12-10 19:30:00 · 626 阅读 · 0 评论 -
二摘国家自然科学二等奖,今年已发7篇Angew、8篇JACS
此外,在ii区产生了大量的12CO和少量的12CO2,这表明碳的流出是由解离的O*促成的,但最有可能的是,碳的流出来自催化剂表面的碳,12Csurf(途径IV和V)。考虑到所有HRTEM图像都是在相同的实验条件下拍摄的,唯一的区别是温度,可以计算出每张图像中原子层2~8的最大和最小的d(111)间距值的差值,表示为原子层间距的波动幅度,并将其解释为体相晶格结构无序程度的指示。值得注意的是,在873 K的反应后,对催化剂的TPO定量记录了气相中的13C完全取代了碳化物的碳,同时从晶格中排出了12C。原创 2024-12-09 21:30:00 · 624 阅读 · 0 评论 -
曾问鼎校史首篇Science,985院长,新发Nature子刊
成果简介 光催化将CO2转化为合成气是非常有吸引力的,但由于载流子转移缓慢和催化位点与中间体之间的亲和力不可控,仍然存在不良的产物收率。 华南理工大学李映伟教授、王枫亮等人报道了在二维(2D)纳米片上组装三维(3D)有序大孔框架(3DOM-NS)上制备具有可调电子结构的Co位点的催化剂。所制备的钴基3DOM-NS催化剂对CO2还原具有良好的光催化性能,其中硫化钴(3DOM Co-SNS)在可见光照射下合成气生成率最高,达到347.3 μmol h-1,在自然光照下流动反应原创 2024-12-09 19:30:00 · 772 阅读 · 0 评论 -
新途径,中山大学,新发Nature子刊
中山大学环境科学与工程学院副教授。水氧化为过氧化氢(H2O2)的生产提供了一种有前景的途径。然而,依赖碱性碳酸氢盐电解液作为中间体存在局限性,例如H2O2分解和狭窄的pH(7-9)有效范围,限制了其在更宽的pH范围内的实用性。综上,这项研究提出了一种通过非碳酸盐电解液中的两电子水氧化反应生产过氧化氢的新方法,利用碱式铜碳酸盐(Cu2(OH)2CO3)片剂作为催化剂,在中性或酸性条件下实现了高效过氧化氢的生成。这项研究强调了催化剂中晶体部分在催化2e−水氧化反应中的重要性,为未来的研究提供了宝贵的见解。原创 2024-12-06 22:00:00 · 416 阅读 · 0 评论 -
挑战传统,双非院校联手,新发Nature子刊
研究团队成功将低价Pt单原子整合到含硫的共价有机框架中,制备了一种新型催化剂PtSA@S-TFPT,该催化剂展现出了高效的光催化制氢活性,达到11.4 mmol g-1 h-1,并且在可见光下表现出稳定的性能。这项工作挑战了传统观念,为开发低价金属单原子负载的共价有机框架催化剂提供了新途径,从而推动光催化析氢领域的进展,有望在可持续能源生产,特别是氢能的生产和存储中发挥重要作用,有助于解决当前的能源危机和环境挑战。综上,作者研究了通过精确设计和调控金属单原子的电子结构来优化光催化HER中的催化活性。原创 2024-12-05 20:30:00 · 739 阅读 · 0 评论 -
包信和院士/潘秀莲/焦峰,最新JACS,金属氧化物催化再突破
这表明O−H物种参与了CO的活化,但部分O−H物种表现为惰性(图4B)。相比之下,MnGaOx-SS表面(图4C)中的Ga−H(1974 cm⁻¹)和O−H物种同时参与CO活化,生成的甲酸盐信号更强,但Ga−H物种几乎完全消耗,而O−H物种仅部分参与反应(图4D)。图3A显示,在MnGaOx-SS表面,300°C时开始生成Ga−H(1974 cm⁻¹)和Ga−OH(3669 cm⁻¹)物种,随着温度升高至400°C,这些信号强度显著增强,说明氢异裂生成的Ga−H和O−H物种在该晶相中稳定存在。原创 2024-12-05 21:00:00 · 779 阅读 · 0 评论 -
32岁「国家优青」/研究员,师从肖丰收教授,再发Angew
对比9Ni/Beta-300N-600H,9Ni/Beta-300H-600H样品表现出更好的环己烷转化率,而后者又优于9Ni/Beta-300O-600H。以脱铝Beta-分子筛作为载体,作者利用经典浸渍法制备了β分子筛负载的纳米镍颗粒,即负载Ni(NO3)2,在空气中300 ℃煅烧,在600 ℃氢气中还原(Ni含量~2.7 wt%,Si/Al比大于1300),所得到催化剂记为3Ni/Beta-300O-600H,其中镍纳米颗粒在1.1-25.7 nm范围内具有广泛的尺寸分布。原创 2024-12-05 22:00:00 · 631 阅读 · 0 评论 -
郭少军团队,新发第4篇Nature Synthesis
原位表面增强拉曼光谱(SERS)显示,在0.05 V时,在776 cm-1处检测到Ru-*OH的吸附峰,在0.4 V时,PMene-Ru0.18逐渐红移到769 cm-1,而在775-781 cm-1处,PtRu纳米片探测到更强的Ru-*OH结合。作者还研究了沿各反应坐标的自由能趋势,以检验PMene-Ru0.18的HOR机理。此外,PMene-Ru0.18还表现出优异的稳定性,在5000次循环加速耐久性试验(ADT)后,衰减可以忽略不计,在此过程中各种元素的价态,特别是重要的Ru-O3配位模式保持稳定。原创 2024-12-04 21:30:00 · 1271 阅读 · 0 评论 -
杰青领衔,长安大学,今年首篇Nature Commun.
研究人员通过从头计算分子动力学(AIMD)模拟,提出了一种新的反应机制,揭示了不同中间体在非溶剂化和溶剂化Fe2O3(0001)表面上的稳定性,并提出了O2脱附在氧演化反应中的潜在作用,这一研究为进一步设计高效Fe2O3光阳极材料提供了新的思路。该发现为进一步优化Fe2O3光阳极材料提供了重要的理论依据。(4)通过与实验观察结果的对比,提出的反应机制与现有实验数据高度一致,验证了AIMD模拟在预测水氧化反应中的有效性,为理解Fe2O3水氧化的本质及优化光电化学水分解性能提供了新的思路。原创 2024-12-03 22:30:00 · 572 阅读 · 0 评论 -
他,扬大院长、「青年长江/新世纪优秀人才」,最新AM
全球高被引学者(2020、2021);近年来以第一/通讯作者在。随后,在反应机制的指导下,讨论了先进PGM基(Pt、Pd、Ir、Ru、Rh基)碱性HOR催化剂的最新进展,研究了中间体行为与电催化性能之间的相关性。然而,当电解质的pH值从酸性变为碱性时,即使使用铂族金属(PGM)催化剂,HOR的动力学也会下降几个数量级。在此,首先介绍了HOR机制的基本理解,重点讨论了不同反应中间体的吸附/解吸过程以及催化过程中的界面结构。最后,针对碱性HOR发展中面临的挑战,强调提出了合理的催化剂设计和深入机制研究的前景。原创 2024-12-03 20:30:00 · 413 阅读 · 0 评论 -
开辟新途径,上海有机所&山大,新发Nature子刊
这种双碳官能化协议提供了一条高效直接的途径,用于生成邻位1, 2-二取代烷烃,使用伯、仲、叔酰胺、磺酰胺以及仲和叔胺作为导向基团,在氧化还原中性条件下进行反应,这些条件通过传统方法难以实现。这一反应成功的关键在于使用了一种大位阻β-二酮配体,该配体能够使烯烃插入芳基-Ni(II)物种,稳定烷基-Ni(II)物种,并抑制烷基-Ni(II)的均裂,这一点得到了实验和计算研究的支持。这种双碳官能化反应的特点是使用天然导向基团、广泛的底物范围和出色的可扩展性。基于此,2024年11月28日,原创 2024-12-02 20:30:00 · 223 阅读 · 0 评论 -
Sci. Adv.副主编,联手「国家高层次青年人才」,新发Science子刊
基于这些见解,开发了一种组装型GDE架构,采用商业铜微颗粒(Cu MPs),在KHCO3电解质中实现了640 mA/cm²(几何电流密度)的部分电流密度,达到了中性缓冲介质中CO2RR的最高活性,突出了组装型GDE在高性能流动电池中的潜力。(4)实验表明,批量电池中主要在弯月面区域发生的CO2RR与流动电池中的表现相似,弯月面区域的作用弥合了这两种电池配置之间的性能差距,为催化剂从批量电池向流动电池的转移提供了理论依据和技术路径。原创 2024-12-02 19:30:00 · 1442 阅读 · 0 评论 -
IF=38.1,2个人,一篇Nature顶级光催化综述
研究者们通过调节催化剂的结构,成功实现了红光催化剂的设计,利用红光激发催化剂,成功提高了反应的可扩展性和效率,克服了传统蓝光催化中的一些瓶颈。特别是在大规模反应中,光的穿透性有限,导致了反应效率的下降,同时,反应中间体的光吸收特性可能导致催化剂的提前失活,从而影响反应的可控性和高效性。新型催化剂的引入有助于在红光条件下进行光还原催化,改善了反应效率,避免了常见的蓝光光催化反应中光照过强造成的副反应,拓宽了反应的应用范围。这为将来在生物医学、药物开发等领域的应用开辟了新的方向,提供了强有力的催化方法。原创 2024-12-01 15:50:47 · 927 阅读 · 0 评论 -
他,师承院士,福建物构所「国家杰青」,最新Nature子刊
通过开发亚磺酸钠与N-芳基丙二酰胺的反应,证明了CO2促进的可见光诱导方法,使N-芳基酰胺中氮原子上的多种芳基基团能够高效地从N原子迁移到C原子,选择性地合成四取代烯基和三取代烯基酰胺。值得注意的是,丰富、无毒且低成本的CO2作为必不可少且不可替代的添加剂,使四取代烯基和三取代烯基酰胺能够以优异的选择性合成。该方案对迁移芳基取代基的电子性质表现出显著的耐受性,无论是富电子还是贫电子芳烃都与迁移过程兼容。因此,该方案具有广泛的底物范围,如超过90个实例所示,包括复杂的生物活性化合物。原创 2024-11-30 23:30:00 · 183 阅读 · 0 评论 -
刘巍,Nature Catalysis
图3b展示了二氟甲基化反应在药物和农药开发中的应用,如成功合成了BMS-270394和五氯草的二氟甲基化衍生物,为功能分子的优化提供了新思路。这一机理研究表明,配体的氢键和π-π作用是对映选择性的关键,揭示了铜催化二氟甲基化反应的本质特征,为未来开发类似反应提供了理论支持。首先,图中列出了反应适用的α-卤酰胺底物,包括简单的烷基和环状取代基,均在温和条件下实现了高产率(65%-85%)和高对映选择性(90%-99% e.e.)。图4b通过对单一手性底物的二氟甲基化研究,验证了该反应的手性一致性机理。原创 2024-11-30 22:30:00 · 510 阅读 · 0 评论 -
郑大90后青年学者,联合大连化物所副所长,新发Nature子刊
优选催化剂Pd/TiO2在140 °C和UV照射下,Pd/TiO2催化剂可以催化初级醇转化为醛和活性H*物种,这些物种进一步参与β-O-4连接中1, 3-二醇基团的缩醛保护和Cβ-OAr键的氢解。进一步的机理验证显示,体系中光催化和热催化存在协同作用,导致目标Cβ-OAr键优先于其他C-O键裂解,避免副产物和无效氢解的发生,提升了整体的解聚效率。作为对比,在相同条件下,提取的1, 3-二醇保护木质素的单体产率仅为11 wt%。光热催化是一种结合热催化和光催化优点的极具发展前景的催化方法。原创 2024-11-30 19:30:00 · 406 阅读 · 0 评论 -
每秒70500次,中山大学&厦门大学,新发JACS
在本研究中,研究团队对一系列钙钛矿薄膜平台(La0.4Ca0.4Ti0.94Ni0.06O3,LCTN)在外析异质纳米颗粒(特别是Ni和NiO)增强下的CO2电还原活性进行了定量分析。通过多尺度电化学表征和密度泛函理论(DFT)计算,提供了明确的证据,表明NP/钙钛矿界面的边界长度与CO2RR活性严格相关。NiO/LCTN边界处每个活性位点的本征反应速率显示,在800 °C下的最高周转频率(TOF)为7.05 ± 0.75 × 104 s-1,分别比Ni/LCTN和LCTN高出2.5倍和4个数量级。原创 2024-11-29 22:30:00 · 683 阅读 · 0 评论 -
铑催化,山大「国家杰青」李兴伟,新发Science子刊
在此条件下,炔烃插入的最低能垒路径通过TS13生成(R)-构型产物,而质子化步骤的能垒较高,对反应选择性的影响较小。传统模式多通过调控单一反应步骤(如过渡态的配位环境变化)实现手性产物的选择性,本研究提出了一种全新的反应模式:通过调控两种潜在手性决定性步骤,利用它们的能垒差异在不同酸性条件下实现对映发散。图1C具体说明了酸控制反应路径的关键原理。该体系以简单的酸调控为核心,通过切换反应路径中的关键手性决定步骤(炔烃插入与质子化),实现了高对映选择性,能够在相同催化剂作用下生成(R)-和(S)-构型的产物。原创 2024-11-29 23:30:00 · 649 阅读 · 0 评论 -
32岁已发2篇Science,新发第24篇Angew
更重要的是,使用Pt8.7-RuCu NCs/C催化剂的燃料电池在3.35 A cm-2的大电流密度下,以H2/O2为原料气,峰值功率密度(PPD)达到1.59 W cm-2,超过了目前最先进的PtRu/C基燃料电池的PPD(1.17 W cm-2,2.35 A cm-2)。循环伏安法(CV)曲线显示,Pt8.7-RuCu NCs/C在0.098 V处有氧化峰,高于PtRu/C,但低于RuCu NCs/C和Pt/C,表明Pt8.7-RuCu NCs/C具有中等的氢结合能力。原创 2024-11-28 23:30:00 · 1606 阅读 · 0 评论 -
四院院士领衔,中国青年学者一作+通讯,马普所新发Nature Energy
此外,RhBiS的Tafel斜率(52.4 mV dec-1)小于RuO2(74.9 mV dec-1)、RhTe(63.5 mV dec-1)和块体RhTe2(65.4 mV dec-1)的非手性电极,表明其反应动力学更优。合理设计的RhSi、RhSn和RhBiS拓扑单晶在一个电极上表现出手性(几何手性和手性诱导的拓扑费米面)、大自旋轨道耦合(SOC)和良好导电性三个关键成分,其中OER活度遵循RhSi < RhSn < RhBiS的趋势,对应于SOC的增加程度。RhSi、RhSn和RhBiS具有属于。原创 2024-11-28 22:30:00 · 597 阅读 · 0 评论 -
他,扬大院长、「青年长江/新世纪优秀人才」,最新AM
全球高被引学者(2020、2021);近年来以第一/通讯作者在。随后,在反应机制的指导下,讨论了先进PGM基(Pt、Pd、Ir、Ru、Rh基)碱性HOR催化剂的最新进展,研究了中间体行为与电催化性能之间的相关性。然而,当电解质的pH值从酸性变为碱性时,即使使用铂族金属(PGM)催化剂,HOR的动力学也会下降几个数量级。在此,首先介绍了HOR机制的基本理解,重点讨论了不同反应中间体的吸附/解吸过程以及催化过程中的界面结构。最后,针对碱性HOR发展中面临的挑战,强调提出了合理的催化剂设计和深入机制研究的前景。原创 2024-11-28 21:30:00 · 472 阅读 · 0 评论 -
他,师承院士,福建物构所「国家杰青」,最新Nature子刊
通过开发亚磺酸钠与N-芳基丙二酰胺的反应,证明了CO2促进的可见光诱导方法,使N-芳基酰胺中氮原子上的多种芳基基团能够高效地从N原子迁移到C原子,选择性地合成四取代烯基和三取代烯基酰胺。值得注意的是,丰富、无毒且低成本的CO2作为必不可少且不可替代的添加剂,使四取代烯基和三取代烯基酰胺能够以优异的选择性合成。该方案对迁移芳基取代基的电子性质表现出显著的耐受性,无论是富电子还是贫电子芳烃都与迁移过程兼容。因此,该方案具有广泛的底物范围,如超过90个实例所示,包括复杂的生物活性化合物。原创 2024-11-28 20:30:00 · 230 阅读 · 0 评论 -
超强阵容,创记录还原,三大院士团队,重磅Nature Synthesis
Cu-DACs在-1.1/-1.3 v下的v(COatop)峰分别位于2060和2015 cm-1,在-1.5/-1.7 V下的v(COatop)峰分别位于2050和2005 cm-1,均低于平面铜上的2085和2068 cm-1,表明Cu-DACs的COatop结合强度更强。活性位点层的修饰导致C2的FE(从42%增加到91%)和乙醇的FE(从16%增加到46%)(图2f),同时H2的FE(从32%减少到7%)和CO的FE(从22%减少到0.5%)下降。较高的FE表明该配合物确实促进了CO*的转化;原创 2024-11-27 23:30:00 · 932 阅读 · 0 评论 -
长春应化所「国家优青」团队,最新Nature子刊
在这里,研究团队介绍了一种使用中熵陶瓷(MEC)的方法,特别是具有C40六方晶体结构的(CrMoTa)Si₂,这种方法克服了热稳定性和对映选择性之间的权衡。通过高通量DFT计算和理论建模的结合,本研究展示了手性MEC对手性选择性吸附的原型分子丝氨酸的高对映选择性(42% ee)。实验验证是通过使用石英晶体微天平(QCM)提供的,其中电极使用非反应磁控溅射技术涂覆了MEC薄膜。QCM结果显示,在0-60 mM的浓度范围内,L-丝氨酸的吸附量是D-丝氨酸的1.58倍。基于此,2024年11月21日,原创 2024-11-27 22:30:00 · 444 阅读 · 0 评论 -
他,师承院士,福建物构所「国家杰青」,最新Nature子刊
通过开发亚磺酸钠与N-芳基丙二酰胺的反应,证明了CO2促进的可见光诱导方法,使N-芳基酰胺中氮原子上的多种芳基基团能够高效地从N原子迁移到C原子,选择性地合成四取代烯基和三取代烯基酰胺。值得注意的是,丰富、无毒且低成本的CO2作为必不可少且不可替代的添加剂,使四取代烯基和三取代烯基酰胺能够以优异的选择性合成。该方案对迁移芳基取代基的电子性质表现出显著的耐受性,无论是富电子还是贫电子芳烃都与迁移过程兼容。因此,该方案具有广泛的底物范围,如超过90个实例所示,包括复杂的生物活性化合物。原创 2024-11-27 21:30:00 · 153 阅读 · 0 评论 -
催化剂设计,2个人,一篇Science综述
尽管关于原始催化剂到实际表面结构的重构已有大量文献,但原始催化剂的结构与催化条件下的实际表面结构之间缺乏关联,这妨碍了催化剂的预测设计。催化剂周围气体的性质是重构双金属催化剂或混合氧化物的关键因素。强金属-支撑相互作用驱动的重构发生在金属-支撑界面或支持的金属纳米颗粒表面,修改界面或表面的原子堆积和电子结构,创造出新的催化位点,具有高活性和选择性,适用于CO2还原反应等。催化剂表面的金属-金属键通过反应物分子的化学吸附被削弱,导致表面金属原子的结构变化,从而形成高度活跃的催化簇,具有较高的反应活性。原创 2024-11-26 23:00:00 · 715 阅读 · 0 评论 -
强强联手,地球环境所/中科大「国家杰青」团队新发Nature子刊
在这里,该研究报道了一种利用阳光和水在催化剂中存储电子和氢原子的方法,这些电子和氢原子可以在黑暗中相对较低的温度(150-300 °C)下释放,用于CO2还原,从而实现按需CO2转化。在光照下,光催化水分解制氢原子,并与电子一起储存在Cu/WO3中,形成亚稳中间体(Cu/HxWO3)。工业排放产生的大量余热可以为CO2转化提供能源,CO2转化依赖于H2气体,且在低温下无法完成。随后,通过低温加热活化Cu/HxWO3,释放储存的电子和氢原子,将CO2还原为有价值的产物。基于此,2024年11月22日,原创 2024-11-26 22:00:00 · 186 阅读 · 0 评论 -
南开「国家优青」团队,新发JACS
PtCo DAC从氨硼烷(AB)水解析出H2的倍率非常高,在298 K下TOF值达到3130 molH₂ molPt⁻¹ min⁻¹,约为Pt单原子光催化剂的3.2倍。实验和理论计算结果表明,Pt和Co的协同作用优化了AB和H2分子的吸附能,同时降低了倍率决定步骤的能量能垒,从而加速了AB水解析出H2的过程。该研究中的催化剂具有优异的催化性能、良好的稳定性和低成本,为其在制氢中的实际应用开辟了新前景。在光照射下,聚集在Co位点的光电子可以锚定附近的Pt金属离子,准确促进异核DACs的形成。原创 2024-11-26 21:00:00 · 316 阅读 · 0 评论